北京大学物理学院大气与海洋科学系2018级博士研究生王晓琳，在张霖老师和南方科技大学傅宗玫教授的指导下，结合多源观测数据及大气化学模拟，探究了2005-2016年东南亚地面和对流层臭氧的长期变化趋势及其驱动因子。研究指出，2005-2016年东南亚地面和对流层臭氧呈现较快的上升趋势，且人为排放的增加是导致臭氧变化的主要驱动因素。同时，东南亚地区自下而上的人为和生物质排放变化与观测相比存在偏差，未来评估该地区空气质量变化需要对排放清单进行进一步验证。相关成果以“Rapidly changing emissions drove substantial surface and tropospheric ozone increases over Southeast Asia”为题发表在2022年9月29日的杂志《Geophysical Research Letters》上。
对流层臭氧不仅危害人类和植被健康，也是重要的温室气体。前人研究多关注于中国、美国、欧洲等热点地区的臭氧污染，并已针对臭氧污染治理提出了相应的控制策略。虽然历史上东南亚地区臭氧浓度较低，但过去有限的观测资料显示，自1994年以来该地区对流层臭氧正在显著上升。由于东南亚地区大气上升运动非常活跃，且臭氧对NOx排放相比其他地区都更为敏感，因此该地区本地及其上空的大气成分与全球其他地区存在紧密的联系。目前尚未有研究系统评估东南亚地面和对流层臭氧的时空变化特征和驱动因子。
图1 东南亚区域及臭氧长期观测站点位置。本研究中东南亚区域包括中南半岛（PSEA）和印尼海洋大陆（MC）地区
本研究综合分析了东南亚地区的地面观测、卫星观测、臭氧探空仪和民用飞机探测的臭氧垂直廓线数据，并结合GEOS-Chem大气化学传输模型，探究了2005-2016年东南亚地面和对流层臭氧浓度的长期变化趋势及其驱动因子。研究中将东南亚区域划分为中南半岛（PSEA）和印尼海洋大陆（MC）地区（图1）。观测结果表明，2005-2016年PSEA地区的地面臭氧在不同季节均呈显著上升趋势（季节平均0.7-1.2 ppb year-1 ），而MC地区的臭氧上升相对较缓（季节平均0.2-0.4 ppb year-1）（图2）。同时，东南亚对流层臭氧柱浓度也呈现显著上升，其中PSEA春季和MC秋季上升最快，分别为0.35 DU year-1 和0.37 DU year-1 （图3）。
图2 2005-2016年不同季节观测（点）和模拟（填色）的东南亚地面日最大八小时臭氧浓度的变化趋势，其中(a)中模拟由自下而上的排放清单驱动，(b)中模拟由自上而下的排放驱动
图3 2005-2016年不同季节东南亚对流层臭氧的变化趋势。其中(a)为观测结果，(b)为由自下而上的排放清单驱动的模拟，(c)为由自上而下的排放驱动的模拟
研究发现，基于当前自下而上的排放清单的臭氧模拟，显著低估PSEA的地面臭氧上升速率，但高估MC地面和对流层臭氧变化趋势，并推测原因是PSEA地区的火灾和电厂排放趋势可能被低估，而全球人为排放清单CEDS中未考虑近年MC地区较严格的机动车排放标准。
该研究进一步基于OMI卫星的对流层NO2柱浓度观测，自上而下约束了东南亚人为和生物质燃烧的氮氧化物排放；基于此自上而下约束的排放可以更好地模拟观测所见的东南亚臭氧变化趋势。该研究通过敏感性模拟，发现PSEA地面臭氧上升主要是东南亚本地人为排放上升驱动，而MC地面臭氧变化主要受气象条件的年际变化影响。PSEA和MC地区的对流层臭氧变化，则主要受东南亚以外地区的人为排放变化驱动。
图4 2005-2016年东南亚(a)地面和(b)对流层臭氧趋势及驱动因子
该研究系统分析了东南亚近年来臭氧变化趋势及原因，并指出了东南亚地区现有排放清单的可能偏差。研究结果有助于认识热带臭氧污染的演变规律，并可指导东南亚空气质量管理政策。我系2018级博士研究生王晓琳为论文第一作者，南方科技大学傅宗玫教授和我系张霖老师为论文共同通讯作者。其他合作者包括中山大学的卢骁副教授，哈佛-史密森天体物理中心的刘雄研究员，泰国碧瑶大学的Teerachai Amnuaylojaroen教授，马来西亚国立大学的Mohd Talib Latif教授等。
论文链接：https://doi.org/10.1029/2022GL100223
