近日，北京大学物理学院大气与海洋科学系张霖长聘副教授课题组，利用改进的高时空分辨率氨排放清单和大气化学数值模型模拟，结合地基、空基观测，指出北京夏季的城市氨排放在当前的氨排放清单中可能被严重低估。论文发表在Environmental Science & Technology。
氨是大气当中最主要的碱性气体，也是PM2.5的重要前体物。氨减排有助于持续缓解空气污染、改善人类健康，其减排所需的农业管理措施改善也能协助减缓温室气体排放及水污染等。然而，其排放估算，尤其在城市尺度上仍具有极大不确定性。个别研究发现全球一些城市氨浓度在大气化学模型中被低估，然而低估的原因尚不清楚。
张霖课题组研究首先更新了京津冀地区高时空分辨率氨排放清单，并利用WRF-Chem区域化学传输模式、城区、郊区和农村多个地面站点观测和IASI卫星观测对其进行了验证（图1）。更新的农业和交通氨排放清单空间分辨率为3公里，排放总量与现有研究估值相当，但能更细致地展现城市尺度排放的空间分布情况，从而更好地捕捉到排放热点。然而，利用WRF-Chem对排放清单进行验证的结果却出乎意料——模型模拟的北京市夏季氨浓度相比于地面站点观测浓度低估了3到4倍（图2 a,b），这一低估在与IASI卫星观测的对比中进一步得到验证（图2 g,h）。对于冬季，模型则较好地再现了北京氨浓度水平。
图1 研究概念图。
通过一系列模型敏感性实验和观测验证，研究探讨和逐一排除了气粒分配、气溶胶化学、气象因子和区域输送等可能的成因，并认为模型低估氨浓度最可能的原因是氨排放的低估。利用地面站点观测约束的线性反演量化北京市夏季氨排放被低估的倍数，结果表明，北京市农业部门和非农业部门的夏季氨排放均需增加约5倍才能达到地面站点观测的氨浓度水平。被低估的排放来源可能有一直以来被忽视的城市绿地、夏季旅游高峰期的游客、未完全关闭的发电厂和被低估的交通源排放等。未来研究需要更多的近地层大气氨观测资料以进一步明确这些潜在城市源的排放强度。
图2 2018年8月(a)MUC、(b)CP和(c)XH站点观测和模拟的地表氨浓度日变化，IAP站点观测和模拟的地表(d)NH4+、(e)SO42−和(f)NO3−浓度日变化，以及(g)IASI卫星观测和(h-i)模拟的月均氨气柱浓度空间分布，和(j)两者的柱浓度散点图及RMA线性拟合。
该项研究集成多源观测资料和大气化学模型，剖析了北京城区氨排放被低估的程度与潜在原因，对其他城市尺度氨排放估算校验、气溶胶组分精准模拟、未来加强大气氨监测网络建设和空气质量优化政策制定具有重要意义。
该项研究由国家自然科学基金委项目资助。论文第一作者为物理学院2019级博士研究生徐嘉钰，第二作者为2021届本科生陆梦然，张霖和郭怡鑫博士为共同通讯作者。物理学院博士毕业生陈优帆（2020届）、周密（2021届）和刘泽慧（2023届）等人也参与了主要研究工作。论文合作者也包括中央民族大学林伟立教授、京津冀环境气象预报预警中心马志强研究员团队、北京大学环境科学与工程学院宋宇教授、中国科学院大气物理研究所潘月鹏研究员和吉东升研究员，和兰州大学资源环境学院刘磊研究员。
原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.3c05266
